沈陽(yáng)生態(tài)所在清原溫帶森林大氣銨態(tài)氮穩(wěn)定同位素特征及其季節(jié)動(dòng)態(tài)研究取得進(jìn)展
工業(yè)革命以來(lái),人類(lèi)活動(dòng)向大氣層排放的含氮化合物急劇增加,從而使大氣氮沉降量隨之急劇上升。過(guò)量氮沉降會(huì)對(duì)陸地生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生一系列的影響,比如引起土壤酸化和養(yǎng)分失衡,水體富營(yíng)養(yǎng)化,生物多樣性降低等。大氣氮沉降主要來(lái)自大氣氨和氮氧化物排放。此外,大氣沉降前體物質(zhì)氨和氮氧化物在大氣霧霾的形成中也扮演重要角色。中國(guó)是全球大氣氮沉降嚴(yán)重的區(qū)域之一,為了減少大氣氮沉降的不利影響,我國(guó)自“十二五”以來(lái)制定了氮氧化物減排的政策并實(shí)施氮氧化物總量控制,但是并未針對(duì)大氣氨排放制定相應(yīng)的減排政策。為了更好地制定大氣氨減排的政策,了解大氣銨沉降的氨源是十分重要的前提。近年穩(wěn)定同位素測(cè)定技術(shù)的迅速發(fā)展使得氮同位素自然豐度來(lái)解析大氣氨源成為可能。然而,過(guò)去諸多相關(guān)研究主要集中在氮污染嚴(yán)重區(qū)域(城市和農(nóng)業(yè)區(qū)域),在偏遠(yuǎn)相對(duì)潔凈的地區(qū)研究少。而且,同位素源解析的研究往往忽略了銨鹽形成過(guò)程中的分餾作用(圖1)。
本研究在中國(guó)科學(xué)院清原森林生態(tài)系統(tǒng)觀(guān)測(cè)研究站開(kāi)展,采集了2014-2016年間降水樣品并測(cè)定氮沉降量及銨同位素特征,目的是了解大氣銨氮同位素的季節(jié)特征及其氨源。研究發(fā)現(xiàn)清原站年均大氣氮沉降為20 kg N ha-1 yr-1,其中2/3為銨態(tài)氮。大氣銨同位素質(zhì)量加權(quán)平均值為-3.5‰,但季節(jié)波動(dòng)大,從-24.6‰到+16.2‰,并顯現(xiàn)夏季高冬天低的季節(jié)特征(圖2)。夏季銨氮同位素值較高的主要原因主要是夏季溫度高,農(nóng)業(yè)源氨排放增加,使得大氣氨濃度升高,導(dǎo)致大氣銨鹽形成過(guò)程發(fā)生同位素平衡分餾。因此,利用氮同位素來(lái)量化氨源必須考慮大氣銨形成過(guò)程的同位素分餾效應(yīng)。在去除大氣銨形成過(guò)程中同位素分餾效應(yīng)后,結(jié)果顯示在夏季,降水的銨中60-94%來(lái)自農(nóng)業(yè)源,6-40%來(lái)自化石燃料燃燒;在冬季44-62%則來(lái)自化石燃料燃燒(圖3)。
該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、中科院重點(diǎn)科技前沿項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金和總理基金—大氣污染控制專(zhuān)項(xiàng)的支持。研究成果“
Seasonal pattern of
ammonium 15N natural abundance in precipitation at a rural forested site and implications for NH3 source partitioning”發(fā)表于Environmental Pollution. 通訊作者為方運(yùn)霆研究員,第一作者為其博士生黃韶楠。

圖1. 森林站點(diǎn)大氣銨形成過(guò)程及其氨來(lái)源示意圖

圖2. 清原站每日大氣平均溫度和降雨量(a),降水中銨態(tài)氮和硝態(tài)氮含量(b)及銨氮15N自然豐度

圖3. 夏季 (a.c)和冬季(b.d)大氣氨15N同位素特征及不同氨源貢獻(xiàn)
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